利用石英晶體微天平技術研究層狀二維材料膜智能運輸微觀機制
上海交大楊曉偉/同濟趙曉莉利用石英晶體微天平技術研究層狀二維材料膜智能運輸微觀機制
在生物系統中，營養物質（如氨基酸和糖等）通過生物通道進行可控傳輸，對于維持生命活動至關重要。這些通道由特定的蛋白質構成，具有門控和選擇性傳輸功能，能夠調節細胞與外部環境之間的物質交換和信息傳遞。在受到電壓、配體、溫度等因素的刺激時，這些蛋白通道可以迅速打開或關閉，實現有選擇性和門控的物質傳輸。由于其獨特的通道結構、均勻的限域空間以及優越的界面特性，生物通道中的傳質過程非常高效。構建具有門控功能的人工通道對于深入理解生命活動，并實現高效的仿生功能，如傳感、分離和按需遞送等，具有重要意義。
目前人工仿生通道中的可控傳輸依賴于運輸物質與通道之間的靜電或特異性吸附作用。然而，與通道相互作用較弱的中性小分子（例如葡萄糖）在人工孔道中精確的輸運調控仍然是一個重大挑戰。上海交通大學楊曉偉與同濟大學趙曉莉采用具有亞納米通道的層狀二維過渡金屬碳化物膜，實現了葡萄糖的電壓門控選擇性輸運。該工作以“Voltage-Mediated Water Dynamics Enables On-DemandTransport of Sugar Molecules in Two-Dimensional Channels”為題，與2023年7月11日在線發表在Angewwandte Chemie International Edition上。
近年來，納米多孔材料在超級電容器及電容除鹽等領域得到了廣泛深入的研究。其中，由MXene交錯堆疊形成的層狀膜材料展現了巨大的潛力。作者利用層狀MXene膜具有的亞納米級通道尺寸和高比電容性質，通過電位深度調控了通道內的離子數目與分布。有趣的是，作者發現電化學過程也可以改變通道中水分子的排布與運動，進而影響物質在通道內的輸運。通過耗散型電化學石英晶體微天平、低場核磁共振譜及分子動力學模擬，作者解析了水分子在亞納米通道內的排布與運動及其電壓響應特征，從而揭示了通道內葡萄糖電壓門控輸運的機理：當電位降低，孔道內水分子貼近孔道壁分層取向排列，在通道中心形成由水的氧原子組成的傳輸通路，導致葡萄糖以一定的取向態快速擴散。
電化學聯用耗散型石英晶體微天平測試表明電位降低時發生水合陽離子嵌入，并伴隨層狀MXene膜剪切模量降低（圖2）。這一現象啟發了作者研究水分子動力學對于葡萄糖運輸的作用機制。他們通過低場核磁測試發現，在電位降低時，水分子的受限程度升高。分子動力學模擬結果表明，在陽離子嵌入時，層間水分子發生分層排列，導致片間滑移變容易，這與低場核磁和石英晶體微天平耗散因子變化的結果一致。低電位下MXene層間水分子這種排布和動力學性質導致通道中間位置更為空曠，且葡萄糖分子可以以一定的取向狀態通過二維通道，因此葡萄糖的擴散速率得以顯著提高。
總結：楊曉偉團隊通過簡單的方法實現了中性埃級分子的門控和選擇性輸運，結合實驗、表征及計算模擬，展示了限域通道中表面電勢對于水分子動力學的作用及其對于通道傳輸性質的顯著影響。由于用于調控的電位處于與生理條件相容的電壓范圍，因此該方法有望應用于快速選擇性透析和藥物控制釋放等多個領域。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202309024
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在生物系統中，營養物質（如氨基酸和糖等）通過生物通道進行可控傳輸，對于維持生命活動至關重要。這些通道由特定的蛋白質構成，具有門控和選擇性傳輸功能，能夠調節細胞與外部環境之間的物質交換和信息傳遞。在受到電壓、配體、溫度等因素的刺激時，這些蛋白通道可以迅速打開或關閉，實現有選擇性和門控的物質傳輸。由于其獨特的通道結構、均勻的限域空間以及優越的界面特性，生物通道中的傳質過程非常高效。構建具有門控功能的人工通道對于深入理解生命活動，并實現高效的仿生功能，如傳感、分離和按需遞送等，具有重要意義。
目前人工仿生通道中的可控傳輸依賴于運輸物質與通道之間的靜電或特異性吸附作用。然而，與通道相互作用較弱的中性小分子（例如葡萄糖）在人工孔道中精確的輸運調控仍然是一個重大挑戰。上海交通大學楊曉偉與同濟大學趙曉莉采用具有亞納米通道的層狀二維過渡金屬碳化物膜，實現了葡萄糖的電壓門控選擇性輸運。該工作以“Voltage-Mediated Water Dynamics Enables On-DemandTransport of Sugar Molecules in Two-Dimensional Channels”為題，與2023年7月11日在線發表在Angewwandte Chemie International Edition上。
圖1 層狀MXene膜的結構與電位響應運輸性能
圖2 電化學聯用耗散型石英晶體微天平、低場核磁和分子動力學模擬解析葡萄糖運輸的電位響應機制
電化學聯用耗散型石英晶體微天平測試表明電位降低時發生水合陽離子嵌入，并伴隨層狀MXene膜剪切模量降低（圖2）。這一現象啟發了作者研究水分子動力學對于葡萄糖運輸的作用機制。他們通過低場核磁測試發現，在電位降低時，水分子的受限程度升高。分子動力學模擬結果表明，在陽離子嵌入時，層間水分子發生分層排列，導致片間滑移變容易，這與低場核磁和石英晶體微天平耗散因子變化的結果一致。低電位下MXene層間水分子這種排布和動力學性質導致通道中間位置更為空曠，且葡萄糖分子可以以一定的取向狀態通過二維通道，因此葡萄糖的擴散速率得以顯著提高。
總結：楊曉偉團隊通過簡單的方法實現了中性埃級分子的門控和選擇性輸運，結合實驗、表征及計算模擬，展示了限域通道中表面電勢對于水分子動力學的作用及其對于通道傳輸性質的顯著影響。由于用于調控的電位處于與生理條件相容的電壓范圍，因此該方法有望應用于快速選擇性透析和藥物控制釋放等多個領域。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202309024
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電化學石英晶體微天平
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